两年后，西班牙主办第二届欧洲足球锦标赛，他们在两回合制淘汰赛之中，一路过关斩将，先后击败罗马尼亚、北爱尔兰和爱尔兰而进入半决赛。
西班牙队在半决赛对手是当时的夺标大热匈牙利，经过加时赛后，西班牙才艰难地凭2：1的比分晋级。
紧接着西班牙又在马德里举行的决赛当中面对当时十分强大的苏联，最终西班牙凭借着天时地利人和战胜了对手，为西班牙夺取历史上第一项国际大赛锦标。
作为欧洲冠军，西班牙自动取得66年英格兰世界杯的参赛资格，队中保留了1964年的冠军班底人马，而比拉隆加亦留任执教，可惜西班牙队先后不敌同组劲旅阿根廷和西德，虽然及后击败瑞士但仍然未足以晋级。比拉隆加在当届世界杯出局后离职，西班牙队随之进入一段不短的黑暗时期。
自1966年世界杯失利和比拉隆加下台，西班牙队在接下来的连续三届欧洲足球锦标赛和两届世界杯都未能挤身到决赛圈阶段。低迷的状况到1976年欧洲足球锦标赛预选赛里才稍有起色，他们在预选赛小组中与罗马尼亚、苏格兰和丹麦同组并且连连报捷，不过之后以1：3败于西德手下，仍然被预选赛拒之门外。
78年阿根廷世界杯是西班牙队自1966年后首次重新回归国际足球大舞台，亦是他们在整个70年代唯一参与过的一项大赛。西班牙以小组首名突破预选赛后，在决赛圈首轮被分在第3组，同组的包括老对手巴西和瑞典，另外还有奥地利。然而，西班牙队出师不利，首场亮相就意外地以1：2败于奥地利。随后立即提升状态，在第二仗中0：0迫和巴西，第三仗亦1：0力挫瑞典，可惜仍逃不出首轮出局的命运，可说是为其慢热表现付出了代价。
1982年西班牙第一次举办世界杯，亦是首次由16队扩充到24队在决赛圈竞逐，作为主办国，西班牙国内普遍对由辛达马利亚带领的国家队期望甚殷。
可是在揭幕战上，却被洪都拉斯以1：1迫平，幸好第二轮比赛里2：1击败南斯拉夫，即使其后1球负于北爱尔兰也无碍出线次轮。
晋级之后的西班牙先是1：2再次不敌西德队，最后一场则闷和英格兰0：0，因而无力扭转局势晋身四强，决赛圈后主教练辛达马利亚便立即被西班牙足协解雇了。
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